可穿戴固態ZAB性能

可穿戴固態ZAB性能由於(yu) 樣品FeN₄-Ti₃C₂Sₓ表現出較高的ORR活性,文章進一步使用開發的FeN₄-Ti₃C₂Sₓ催化劑,采用耐堿性雙網絡PANa和纖維素水凝膠(PANa-纖維素)作為(wei) 可拉伸固態電解質,共同構建了可拉伸和耐磨的纖...

可穿戴固態ZAB性能

由於(yu) 樣品FeN₄-Ti₃C₂Sₓ表現出較高的ORR活性,文章進一步使用開發的FeN₄-Ti₃C₂Sₓ催化劑,采用耐堿性雙網絡PANa和纖維素水凝膠(PANa-纖維素)作為(wei) 可拉伸固態電解質,共同構建了可拉伸和耐磨的纖維狀ZAB。圖4a示出了它可以拉伸超過1000%應變而沒有任何斷裂和可見的裂紋,拉伸性能優(you) 異。纖維狀ZAB的結構如圖4 b所示,采用水凝膠電解質先包覆Zn彈簧電極,然後拉伸,最後包覆FeN₄-Ti₃C₂Sₓ負載的碳紙作為(wei) 空氣電極。纖維狀ZAB在初始狀態和800%拉伸狀態下的充放電曲線和相應的功率密度如圖4c、d所示。ZAB在初始狀態下的最大功率密度為(wei) 133.6mW·cm⁻²,在800 ℃拉伸狀態下的最大功率密度為(wei) 182.3mW·cm⁻²,表明電池是可拉伸的,在拉伸狀態下的電化學性能良好。此外,電池表現出優(you) 異的循環穩定性,在2 mA cm⁻²下穩定循環110 h,如圖4e所示。為(wei) 了證明其耐磨性,如圖4f、g所示,將兩(liang) 個(ge) 長10cm、直徑2mm的纖維形ZAB編織成腕帶並連接到手套上。該腕帶可以為(wei) 穿戴手套上的一組LED供電,證明了基於(yu) 所製備的FeN₄-Ti₃C₂Sₓ催化劑的這種高效可拉伸和可穿戴的纖維狀ZAB的可行性。

製備的PANa-纖維素水凝膠的拉伸應力與(yu) 應變曲線,插圖是這種水凝膠電解質的初始和拉伸狀態的光學照片;(b) 可拉伸纖維狀ZAB的示意圖;(c) 纖維形ZAB在初始和800%拉伸狀態下的充放電曲線;(d) 纖維形ZAB在初始和800%拉伸狀態下的放電曲線和功率密度曲線;(e) 纖維狀ZAB在2 mA cm⁻²下的循環穩定性測試;(f) 兩(liang) 個(ge) 纖維形狀的ZABs(長:10 cm,直徑:2 mm)編織成腕帶的照片;(g) 此腕帶與(yu) 手套相連的照片;(h) 此腕帶連接到手套為(wei) 一組LED供電的照片

ORR電催化活性的來源

文章采用UPS研究了FeN₄-Ti₃C₂和FeN₄-Ti₃C₂Sₓ樣品的能帶結構。如圖5a所示,FeN₄-Ti₃C₂的截止能為(wei) 17.1,FeN₄-Ti₃C₂Sₓ的截止能為(wei) 17.23。進一步估算出其功函數(Φ)和價(jia) 帶最大值(EV)發現,與(yu) FeN₄-Ti₃C₂相比,FeN₄-Ti₃C₂Sₓ的Φ和EV的減少轉向較低的能量,表明在Ti₃C₂載體(ti) 中加入S末端後,FeN₄部分內(nei) 的電子在空間上變得更加穩定,並且Fe(II)的3d能帶中心發生變化。此外,圖5c所示的相應有效磁矩(µ)表明,樣品FeN₄-Ti₃C₂Sₓ的µ效應大於(yu) 樣品FeN₄-Ti₃C₂,大µ效應表明樣品中Fe(II)的未配對d電子數更多。此外,DFT計算結果表明引入S端可以增加Fe中心的原位磁矩,並調節FeN₄部分中Fe(II)的自旋態(中間自旋態轉變為(wei) 高自旋態),導致Fe 3d電子離域和d帶中心上移從(cong) 而優(you) 化Fe 3d與(yu) 含氧基團p軌道的軌道雜化,可以增強分子氧在催化劑表麵的吸附,表明FeN₄-Ti₃C₂Sₓ體(ti) 係對ORR具有較好的催化活性,與(yu) 實驗結果吻合較好。

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